หลังจากการสิ้นพระชนม์ของแกรนด์ดยุกเซอร์เกย์ แกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ททรงฉลองพระองค์ไว้ทุกข์และเสวยพระกระยาหารมังสวิรัติ เมื่อปี พ.ศ. 2452 พระองค์ทรงบริจาคชุดเครื่องเพชรพลอยอันงดงามและขายทรัพย์สินอันหรูหราต่างๆ ออกไป แม้แต่พระธำมรงค์ในวันอภิเษกสมรสก็ไม่ได้ทรงเก็บไว้ ด้วยรายได้ที่ทรงรับมา พระองค์ทรงเปิดอารามนักพรตหญิงนักบุญมาร์ธาและแมรี และพระองค์ทรงเป็นแม่อธิการของอาราม หลังจากนั้นทรงเปิดโรงพยาบาล โบสถ์ โรงยาและสถานเลี้ยงเด็กกำพร้า ในบริเวณอารามนักพรตหญิงอีกด้วย แกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ทและเหล่าแม่ชีทำงานอย่างไม่รู้จักเหน็ดเหนื่อยท่ามกลางคนยากจนและคนป่วยในกรุงมอสโก พระองค์เสด็จยังชุมชนแออัดที่แย่ที่สุดของกรุงมองโกอยู่บ่อยครั้ง และทรงทำทุกวิถีทางที่จะช่วยให้บรรเทาความทุกข์ยากให้แก่คนยากจน

เป็นระยะเวลาหลายปีที่สถาบันศาสนาของแกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ทได้ช่วยเหลือคนยากจนและเด็กกำพร้าในกรุงมอสโก โดยการส่งเสริมดูแลนักบวชและการกุศลของสตรีที่เคร่งศาสนา ในที่แห่งนี้ได้เกิดมุมมองใหม่ในงานด้านธุรการในโบสถ์ของสตรี ซึ่งเป็นการผสมผสานการไกล่เกลี่ยและการปฏิบัติภายในศูนย์กลางของโลกที่ไร้ระบบระเบียบ แม้ว่าศาสนจักรออร์โธด็อกซ์รัสเซียจะปฏิเสธธุรการโบสถ์ที่เป็นสตรี แต่ก็ยังอวยพรและสนับสนุนในงานการกุศลต่างๆ ของแกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ท

ในปี พ.ศ. 2461 รัฐบาลคอมมิวนิสต์ได้เนรเทศแกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ทให้ไปประทับที่เมืองเอคาเทรินเบิร์กในตอนแรก ต่อมาก็ได้ประทับที่เมืองอาลาปาเยฟสก์ ที่ซึ่งพระองค์ทรงถูกปลงพระชนม์อย่างเหี้ยมโหดจากพวกบอลเชวิค เมื่อวันที่ 18 กรกฎาคม พ.ศ. 2461 ไปด้วยกันกับ แกรนด์ดยุกเซอร์เกย์ มิคาอิโลวิช เจ้าชายอิวาน คอนสแตนติโนวิช เจ้าชายคอนสแตนติน คอนสแตนติโนวิช เจ้าชายอิกอร์ คอนสแตนติโนวิชแห่งรัสเซีย เจ้าชายวลาดิมีร์ ปาฟโลวิช พาลี เฟโอดอร์ เรเมซ เลขานุการในแกรนด์ดยุกเซอร์เกย์ วาร์วารา ยาคอฟเลวา นักพรตหญิงในอารามของแกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ท ทั้งแปดคนถูกมัดรวมเป็นกลุ่มในป่าบริเวณใกล้เคียง ถูกตีบนศีรษะและถูกผลักลงไปในเหมืองแร่อันรกร้างที่มีความลึกประมาณ 20 เมตร

ตามในรายงานส่วนตัวของรียาบอฟ ซึ่งเป็นหนึ่งในมือสังหาร แกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ทและคนอื่น ๆ รอดชีวิตจากการตกลงไปในเหมืองครั้งแรก ทำให้รียาบอฟต้องปาระเบิดไล่ตามหลังลงไป หลังจากการระเบิดแล้ว เขาก็อ้างว่าได้ยินแกรนด์ดัชเชสและคนอื่นร้องเพลงสรรเสริญพระเจ้าเป็นภาษารัสเซียจากปล่องระบายอากาศ รียาบอฟซึ่งไม่รู้สึกเสียขวัญได้ขว้างระเบิดลูกที่สองลงไป แต่เสียงร้องเพลงก็ยังคงมีต่อไป ในที่สุดพุ่มไม้เตี้ยจำนวนมากมายถูกยัดเข้าในช่องแล้วถูกจุดจนลุกไหม้ โดยที่รียาบอฟสั่งให้คนคุมคนหนึ่งดูเอาไว้และจากไป จากนั้นไม่นานเมืองอาลาปาเยฟสก์ได้ตกอยู่ในการควบคุมของกองทัพรัสเซียขาวต่อต้านพวกบอลเชวิค

เดือนตุลาคม พ.ศ. 2461 พวกรัสเซียขาวค้นพบพระอัฐิของแกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ทและผู้ติดตามของพระองค์ ที่ยังคงอยู่ในปล่องระบายอากาศก้นเหมืองอันเป็นที่ซึ่งถูกฆาตกรรม แกรนด์ดัชเชสเอลีซาเบ็ทสิ้นพระชนม์จากบาดแผลอันเกิดจากการตกลงไปในเหมือง และยังทรงมีกำลังที่จะพันแผลให้กับเจ้าชายอิวานที่กำลังจะสิ้นพระชนม์ พระอัฐิของพระองค์ถูกนำออกมาและในที่สุดได้นำไปเก็บไว้ที่กรุงเยรูซาเลม ซึ่งในปัจจุบันอยู่ในโบสถ์นักบุญมารีย์ชาวมักดาลา (Church of Mary Magdalene)